La carrière d'Allison Smith a débuté à Broadway à l'âge de neuf ans, dans la production originale d'« Evita », suivie rapidement par le rôle-titre d'« Annie » sur Broadway à l'âge de dix ans. Elle a été la plus jeune vedette d'une comédie musicale de Broadway à cette époque, jouant le rôle pendant plus de 1 000 représentations, soit près de trois ans. Elle a donné des prestations vocales à Carnegie Hall, au Kennedy Center, à Radio City Music Hall et à la Maison-Blanche. Après « Annie », elle a été engagée pour « Kate and Allie », où elle a incarné le rôle de « Jennie Lowell » sur CBS pendant six saisons. Allison a fait des apparitions récurrentes dans les sept saisons de The West Wing de NBC (1999) en tant que « Mallory O'Brien », fille du chef de cabinet et intérêt amoureux de Sam Seaborn (Rob Lowe). Elle a participé à la minisérie CBS Helter Skelter (2004), où elle incarnait Patricia Krenwinkel, meurtrière de Charles Manson dans la réalité, et a livré une performance exceptionnelle en tant qu'invitée dans le pilote de The Closer (2005). Elle a joué dans plusieurs séries télévisées régulières : Buddy Faro (1998), Spy Game (1997). Elle a tenu le rôle principal dans le long-métrage indépendant A Reason to Believe (1995) et des rôles secondaires dans des films comme Holes (2003) et Switchback (1997). Parmi ses autres travaux théâtraux, on compte la première représentation à Los Angeles d'« Oleanna » de David Mamet, « QED » aux côtés d'Alan Alda au Mark Taper Forum, et une participation à la comédie musicale « The Education of Randy Newman » de Randy Newman à South Coast Rep, où sa prestation vocale a reçu des critiques enthousiastes. Écrivaine également, elle est née à New York et a grandi dans le comté de Bergen, au New Jersey.