Arnaud Valois se forme au métier d'acteur aux Cours Florent. Le jeune homme est découvert par Nicole Garcia en 2006 qui lui offre son premier rôle au cinéma dans Selon Charlie, drame avec Jean-Pierre Bacri et Vincent Lindon.
Deux ans plus tard, Arnaud fait une apparition dans la comédie dramatique Cliente de Josiane Balasko avec Nathalie Baye. En 2009, on le retrouve dans La Fille du RER sous la direction d'André Téchiné puis 2 ans plus tard dans Eyes Find Eyes. Ensuite, l'acteur décide d'arrêter là sa carrière, déçu par le milieu, et se reconvertit en masseur.
C'est en 2016 que le réalisateur Robin Campillo décide de faire appel à lui pour incarner Nathan, un des personnages principaux de 120 battements par minute, un drame qui revient sur les années Act Up Paris au début des années 90 et les débuts de la lutte contre le Sida. Arnaud, d'abord réticent, est donc sorti de sa retraite, séduit par le scénario de Campillo et après avoir vu Eastern Boys. Il a eu bien raison, le film connaissant un triomphe à Cannes en 2017, récompensé par le Grand Prix, et sa performance dans la peau de Nathan étant unanimement saluée.
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