Dans les années 1950, elle a fourni des paroles, des sketches et a occasionnellement joué dans des revues du West End londonien. Elle a connu un succès particulier en écrivant les paroles pour Madeleine Dring dans Airs on a Shoestring (1953), Pay the Piper (1954) et Fresh Airs (1956), toutes des productions de Laurier Lister.
Elle aurait été (selon les rumeurs) la petite amie de Peter Sellers, et a participé à des épisodes de The Goon Show, notamment Ye Bandit of Sherwood Forest (1954) dans le rôle de la Demoiselle de Sherwood et Tales of Montmartre (1956) où elle incarnait Fifi, l'intérêt amoureux de Seagoon. Charlotte Mitchell était mariée à l'acteur Philip Guard et mère de trois enfants : les acteurs Christopher Guard et Dominic Guard, ainsi que l'animatrice et romancière Candy Guard. Charlotte a vécu dans l'ouest de Londres durant la dernière partie de sa vie et a continué à être active en tant que poète.
Elle a participé à des émissions de la BBC Radio aux côtés d'Ian Carmichael dans The Small, Intricate Life of Gerald C. Potter. Carmichael jouait Gerald C. Potter, écrivain de mystère, tandis qu'elle incarnait Diana, son épouse, qui, sous le pseudonyme de Miss Magnolia Badminton, écrivait des romans sentimentaux. Elle a également joué à la radio le rôle de la Douairière (la mère de Lord Peter Wimsey) dans l'adaptation radiophonique de Strong Poison avec Ian Carmichael dans le rôle de Peter Wimsey, ainsi que le personnage de Kath Miller dans la série quotidienne de BBC Radio 2 Waggoners' Walk. Elle a aussi incarné la Demoiselle Marion dans l'épisode de The Goon Show intitulé « Ye Bandit of Sherwood Forest » en décembre 1958. À la télévision, elle a joué Amy Winthrop, la gouvernante dans Les Aventures de Black Beauty (1972-74), et Monica Spencer dans Et maman fait cinq. Ses poèmes ont été publiés dans des recueils tels que « Twelve Burnt Saucepans », « Looking Round Dangerously », « I Want to Go Home » et « Just in Case ». Ces recueils ont servi de base à une série d'émissions populaires sur BBC Radio 4 dans laquelle elle lisait ses propres œuvres. Ses poèmes sont régulièrement demandés et lus lors de l'émission Poetry Please de BBC Radio 4, et l'un de ses poèmes a été choisi par Judi Dench et Michael Williams pour leur programme commun With Great Pleasure sur BBC Radio 4.