Née en Angleterre, Madeleine Carroll étudie le français pour l'enseigner par la suite avant de s'intéresser des près au théâtre.
Elle finit par se faire repérer puis tourne son premier véritable film en 1933, sous la direction de Victor Saville : I was a spy. Dès lors, elle tourne dans de nombreux projets en Grande-Bretagne avant d'être engagée par Alfred Hitchcock. L'actrice joue alors deux films d'espionnage sous la tutelle du maître du suspens : Les 39 marches (1935) puis Quatre de l'espionnage (1936). Engagée à Hollywood par la 20th Century-Fox, elle tourne dans des films d'aventures comme Le général est mort à l'aube de Lewis Milestone (1936) avec Gary Cooper, Le Pacte (1936) avec Tyrone Power ou dans Le Prisonnier de Zenda de John Cromwell (1937). Dès 1943, l'actrice est naturalisée américaine et enchaine quelques comédies.
Lassée du milieu, Madeleine Carroll se retire des plateaux dès 1949. Progressivement, elle revient à la télévision puis au théâtre mais s'engage surtout dans la cause humanitaire auprès de l'UNICEF. Revenue à une vie plus discrète, elle décède d'un cancer au pancréas en 1987.
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