Dès le début des années 1950, il mène une intense activité de doublage, prêtant notamment sa voix à Paul Newman4, Richard Harris, William Holden, Christopher Lee (dans la série des Fu Manchu), Stephen Boyd (Messala dans Ben-Hur), ainsi qu'aux personnages d'Albus Dumbledore (Richard Harris puis Michael Gambon) dans la série des Harry Potter et de Bilbon Sacquet âgé (Ian Holm) dans Le Seigneur des anneaux et Le Hobbit. Sa voix reste d'ailleurs fortement associée au personnage de Dumbledore.
Le samedi 26 avril 2014, le nom de Marc Cassot est donné à une salle à Autignac, petit village de l'Hérault où naquit son père en 1898 et où reposent sa mère et sa sœur.
Il était le plus vieux comédien à assurer du doublage (jusqu'à ses 92 ans), juste devant Lita Recio (à 91 ans sur Gloria Stuart dans Titanic).
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