Ses débuts dans l'art sont étroitement liés à la belle villa Trinitaria où s'est déroulée toute son enfance et une grande partie de son adolescence.
Tout a vraiment commencé le jour où le magnifique professeur de théâtre Pablo Dalmau a semé en Néstor et en la célèbre et talentueuse actrice Luisa María Jiménez, sa sœur, la graine de la comédie, en les invitant à intégrer le groupe de théâtre amateur auquel ils ont participé aux beaux et inoubliables festivals de la FEEM de cette époque. Ils ont remporté un prix au Festival national qui se tenait à La Havane, ce qui leur a permis de se produire dans la célèbre salle Hubert de Blanck, un rêve presque incroyable pour ces enfants qui avaient déjà décidé de devenir acteurs. La tête remplie de rêves, ensorcelés par la passion et avec une vision enfantine de ce qu'est un acteur, ils ont réussi à réaliser leur premier grand rêve : à dix-sept ans, ils ont intégré l'École nationale d'art dans la spécialité des Arts de la scène.
À la fin des années 1970 du siècle dernier et en prélude au Festival mondial de la jeunesse et des étudiants de 1978, est né une émission de télévision pour les jeunes qui a marqué une époque : Para Bailar. Les producteurs ont recruté de jeunes talents pleins d'humour, de fraîcheur et initiés aux métiers de la comédie parmi d'autres atouts, et de cette forge sont sortis d'excellents acteurs comme Alberto Pujols, Salvador Blanco, Lily Rentería, Cary Ravelo et Néstor. Pujols, Ravelo et lui ont probablement été les meilleurs, car ils étaient plus persévérants et possédaient en outre le don de maîtriser n'importe quel genre avec succès. Néstor s'est distingué par sa maîtrise parfaite de l'émotion, qu'il pouvait exprimer aussi bien dans des situations dramatiques que dans l'hilarité la plus franche. Avec sa présence imposante, il a été une garantie dans sa carrière artistique pour tout casting.
Son rôle de « El Chino » dans le film cubain Zafiros, folie bleue l'a consacré ; dans ce rôle, il a pu transmettre toute l'angoisse, la complexité et le danger d'une personnalité aussi contradictoire que celle du chanteur vedette de ce légendaire quintette. Il a partagé la scène plusieurs fois avec son fils Néstor Jiménez (fils) en jouant plusieurs rôles, notamment celui de père et fils. « Con palabras propias » en est un exemple.
