James Franco débute son ascension en 1999 alors qu'il décroche le rôle principal de de la série Freaks and Geeks. Après quelques rôles pour la télévision (Serve and Protect) et un rôle obscur dans College attitude (avec Drew Barrmore et David Arquette), son jeu d'acteur et sa ressemblance avec James Dean lui permettent de remporter un Golden Globe (2001).
Sa carrière est véritablement lancée en 2002 en incarnant Harry Osborn, le fils du bouffon vert dans Spider-man, puis le 2ème opus, Spider-man 2. Il a travaillé avec les plus grands acteurs hollywoodiens : Robert De Niro (City by the Sea), Nicolas Cage pour son 1er long-métrage (Sonny) et Tommy Lee Jones (Dans la vallée d'Elah).
En 2008, il joue dans Délire express de David Gordon Green. En mars 2009, il joue le "partenaire" de Sean Penn dans Harvey Milk, film à deux oscars, de Gus Van Sant.
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