Il débute sa carrière en 1982 comme scénariste de l’émission Fridays. Par la suite, il écrit pour plusieurs séries et émissions comme Monsters, The Arsenio Hall Show, Seinfeld, Dingue de toi, Dilbert, The Tick, Loco por ti et Entourage.
Il se lance dans la production en 1994 sur la série Seinfeld, puis produit Dingue de toi, Dilbert, The Tick, Entourage, et Larry et son
nombril. En 2003, il entame une nouvelle carrière de réalisateur avec Masked & Anonymous, film controversé coécrit avec Bob Dylan, et interprété par Bob Dylan, Jeff Bridges, Jessica Lange, John Goodman, Luke Wilson, Penélope Cruz, Ed Harris, Val Kilmer, et Mickey Rourke. Le film a été projeté pour la première fois au Festival de Sundance 2003.
Larry Charles a aussi réalisé 13 épisodes de Larry et son nombril, et Borat, Leçons culturelles sur l'Amérique pour profit glorieuse nation Kazakhstan avec Sacha Baron Cohen.
En 2009, il signe Brüno, le long-métrage adapté des sketches de Sacha Baron Cohen.
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